柴油发电机氮氧化合物排放过高的原因
发布时间：2024-08-10 点击：346
柴油发电机氮氧化合物排放过高的原因
氮氧化合物（nitrogen oxides）的生成和影响因素
氮氧化合物nox包含no和no2，但主要是no，no2所占质量分数不高（在火花点火发动机中为1％～2％，它们是空气中的n2在燃烧高温下的产物，与燃料（除非本身含氮）组成无关。目前已确定有4种途径生成no。
i．高温途径即在已燃区产生的no称热no（thermal no）或称 zeldovich-no。
ii．瞬发途径，即在火焰区产生的no称为瞬发no（prompt no）或称 fenimore-no。
iii．n2o途径。
iv．燃料氮途径。
在内燃机中只出现i、ii两种途径，研究nox生成（包括以上4种途径）均可应用详细反应机理，但内燃机中实际应用时均应用简化机理处理，它的计算精度与所给定的温度和化学反应速度常数密切相关，下面主要介绍热no生成的机理和影响因素。
在内燃机典型的燃气温度和接近理论化学当量燃空比的条件下，no的生成服从扩充了的zeldovich机理。zeldovich 首先提出以下两个反应，即
以后 lavoie又增加下面一个反应，即
从式（5-1）的正向反应（k＋ 1）可知，由于要打开氮分子的三价键，所以有高的活化能ea，反应要进行得足够快，必须有高温。由于反应速度k＋ 1较小，因此k＋ 1反应是整个no生成的有限速度反应（rate-limiting reaction），在表1上列出从k＋1，k－1到k＋3，k－3的一组数据。
表1 反应常数从k＋1，k－1 到k＋3，k－3的一组数据
由质量作用定律可知
式中［］——表示某一成分的浓度，单位是mol/cm3，从化学反应速率常数的构成式中，可以看到no的生成率与温度密切有关。同理
另外，试验中发现排气中［n］浓度极低（小于10-8摩尔分数），因此可以认为［n］的非稳态平衡浓度的值是不变的，也就是说d［n］/dt＝0，即
no是在火焰前锋和火焰后的已燃区中产生的。汽油机燃烧过程进行得很快，反应层很薄（约0.1mm），在火焰区内停留的时间很短。此外，早期燃烧产物受到压缩而温度上升，因此可以认为no是在已燃区内产生，在火焰前锋内生成量不大，也就是燃烧和no生成彼此是分离的，所以在进行［no］生成量的预测时可以认为o、o2、h、oh、n2是处于相应于当地压力和平衡温度的平衡浓度状态，直到no的冻结温度。设平衡时第1个反应在平衡时的反应速率为
r1＝k＋ 1[o]e[n2]e＝k－ 1[n]e[no]e
式中［］e ——表示平衡浓度。
同理 r2＝k＋ 2[n]e[o2]e＝k－ 2[no]e[o]e
r3＝k＋ 3[n]e[oh]e＝k－ 3[no]e[o]e
用［o］e、［o2］e、［oh］e、［h］e和［n2］e，代替［o］、［o2］、［oh］、［h］和［n2］，这样式（5-6）成为
将式（5-4）作类似变化，并代入上式可得
从化学平衡计算得出［o］e、［n2］e、［no］e、［h］e，从而算出r1、r2、r3。微分方程式（5-8）仅［no］一个变量可以求解，积分的范围从燃烧温度到冻结温度低于1800k，在表2上列出r1、和的值，从和值的差别中，可以看到lavoie引入反应式（5-3）的重要性。
表2 r1、和比值的典型值（1mpa，2600k）
no的生成率与温度关系很大，这里可观察一下d［no］/dt的起始值，即当［no］/［no］e＜1时，由式（5-8）得
由
得
式中 r——摩尔气体常数，r＝8.314j/（mol·k）。
代入式（5-9），其中k＋ 1由表5.1给出，则有
由式（5-12）可以看到，的起始值与温度呈指数关系，温度愈高，n2和o2的浓度愈大，则no的生成率愈高，图5.2上表示［no］起始生成率与火焰前锋后燃气温度及当量比φ的关系，虚线表示煤油在700k、1.5mpa空气中燃烧时的绝热火焰温度。
发电机no的生成速率（质量分数-s）与温度和当量比φ的关系.png width=600 height=375 />
图5.2no的生成速率（质量分数/s）与温度和当量比φ的关系
从计算中可知，影响no生成率最主要的因素有3个。
i．温度。
ii．当量比φ（φ小，则造成富氧环境，有利于no生成）。
iii．在高温中停留的时间（例如表现在ε的影响上，若火花点火发动机ε低，则在膨胀行程开始后相当长的一段时间燃气温度较高。相反ε较高的柴油发电机，膨胀行程开始不久，即达到no的冻结温度）。
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i．高温途径即在已燃区产生的no称热no（thermal no）或称 zeldovich-no。
ii．瞬发途径，即在火焰区产生的no称为瞬发no（prompt no）或称 fenimore-no。
iii．n2o途径。
iv．燃料氮途径。
在内燃机中只出现i、ii两种途径，研究nox生成（包括以上4种途径）均可应用详细反应机理，但内燃机中实际应用时均应用简化机理处理，它的计算精度与所给定的温度和化学反应速度常数密切相关，下面主要介绍热no生成的机理和影响因素。
在内燃机典型的燃气温度和接近理论化学当量燃空比的条件下，no的生成服从扩充了的zeldovich机理。zeldovich 首先提出以下两个反应，即
以后 lavoie又增加下面一个反应，即
从式（5-1）的正向反应（k＋ 1）可知，由于要打开氮分子的三价键，所以有高的活化能ea，反应要进行得足够快，必须有高温。由于反应速度k＋ 1较小，因此k＋ 1反应是整个no生成的有限速度反应（rate-limiting reaction），在表1上列出从k＋1，k－1到k＋3，k－3的一组数据。
表1 反应常数从k＋1，k－1 到k＋3，k－3的一组数据
由质量作用定律可知
式中［］——表示某一成分的浓度，单位是mol/cm3，从化学反应速率常数的构成式中，可以看到no的生成率与温度密切有关。同理
另外，试验中发现排气中［n］浓度极低（小于10-8摩尔分数），因此可以认为［n］的非稳态平衡浓度的值是不变的，也就是说d［n］/dt＝0，即
no是在火焰前锋和火焰后的已燃区中产生的。汽油机燃烧过程进行得很快，反应层很薄（约0.1mm），在火焰区内停留的时间很短。此外，早期燃烧产物受到压缩而温度上升，因此可以认为no是在已燃区内产生，在火焰前锋内生成量不大，也就是燃烧和no生成彼此是分离的，所以在进行［no］生成量的预测时可以认为o、o2、h、oh、n2是处于相应于当地压力和平衡温度的平衡浓度状态，直到no的冻结温度。设平衡时第1个反应在平衡时的反应速率为
r1＝k＋ 1[o]e[n2]e＝k－ 1[n]e[no]e
式中［］e ——表示平衡浓度。
同理 r2＝k＋ 2[n]e[o2]e＝k－ 2[no]e[o]e
r3＝k＋ 3[n]e[oh]e＝k－ 3[no]e[o]e
用［o］e、［o2］e、［oh］e、［h］e和［n2］e，代替［o］、［o2］、［oh］、［h］和［n2］，这样式（5-6）成为
将式（5-4）作类似变化，并代入上式可得
从化学平衡计算得出［o］e、［n2］e、［no］e、［h］e，从而算出r1、r2、r3。微分方程式（5-8）仅［no］一个变量可以求解，积分的范围从燃烧温度到冻结温度低于1800k，在表2上列出r1、和的值，从和值的差别中，可以看到lavoie引入反应式（5-3）的重要性。
表2 r1、和比值的典型值（1mpa，2600k）
no的生成率与温度关系很大，这里可观察一下d［no］/dt的起始值，即当［no］/［no］e＜1时，由式（5-8）得
由
得
式中 r——摩尔气体常数，r＝8.314j/（mol·k）。
代入式（5-9），其中k＋ 1由表5.1给出，则有
由式（5-12）可以看到，的起始值与温度呈指数关系，温度愈高，n2和o2的浓度愈大，则no的生成率愈高，图5.2上表示［no］起始生成率与火焰前锋后燃气温度及当量比φ的关系，虚线表示煤油在700k、1.5mpa空气中燃烧时的绝热火焰温度。
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图5.2no的生成速率（质量分数/s）与温度和当量比φ的关系
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i．温度。
ii．当量比φ（φ小，则造成富氧环境，有利于no生成）。
iii．在高温中停留的时间（例如表现在ε的影响上，若火花点火发动机ε低，则在膨胀行程开始后相当长的一段时间燃气温度较高。相反ε较高的柴油发电机，膨胀行程开始不久，即达到no的冻结温度）。
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